中平六年（公元189年）九月，他废少帝为弘农王，立刘协为帝，是为献帝，他自署相国，又自称“贵无上”，性极残忍。是时，“洛中贵戚室第相望，金帛财产，家家殷积。卓纵放兵士，突其庐舍，淫略妇女，剽虏资物，谓之‘搜牢’”。贵戚尚且如此，一般百姓家更不胜其苦了。洛阳附近也惨遭董卓军队的蹂躏和洗劫。有一次，董卓派军队到阳城，遇见一群正在举行祭社活动的人们，士兵冲入人群，砍杀男子，掠抢妇女和财物，驾走他们的车牛，把砍下的头颅挂在车辕上，说是攻贼大胜，狂呼滥叫地回到洛阳城。其景象惨不忍睹，令人发指！

董卓擅行废立和种种暴行，引起了官僚士大夫的愤恨，他所任命的关东牧守也都反对他。各地讨伐董卓的呼声越来越高。而讨伐董卓，袁绍是最有号召力的人物，这不仅因为他的家世地位，还因为他有诛灭宦官之功和不与董卓合作的行动。本来，冀州牧韩馥恐怕袁绍起兵，故派遣几个部郡从事驻勃海郡监视，限制袁绍的行动。这时，东郡太守桥瑁冒充三公写信给各州郡，历数董卓罪状，称“受董卓逼迫，无以自救，亟盼义兵，拯救国家危难”云云。韩馥接到信件，召集部属商议，他问大家：“如今应当助袁氏呢，还是助董氏呢？”治中从事刘子惠正色说：“兴兵是为国家，如何说什么袁氏、董氏！”韩馥语塞，脸有愧色。不过从韩馥的话中，也可知袁绍在当时人们心目中的份量。迫于形势，韩馥不敢再阻拦袁绍，他写信给袁绍，表示支持他起兵讨董。

初平元年（公元190年）正月，关东州郡起兵讨董，推举袁绍为盟主。袁绍自号车骑将军，与河内太守王匡屯河内，韩馥留邺，供给军粮。豫州刺史孔伷屯颍川，兖州刺史刘岱、陈留太守张邈、广陵太守张超、东郡太守桥瑁、山阳太守袁遗、济北相鲍信与曹操屯酸枣，后将军袁术屯鲁阳，各有军队数万。董卓见关东盟军声势浩大，于是挟持献帝，驱赶洛阳百姓迁都长安，临行前杀害太傅袁隗、太仆袁基等袁氏家口五十多人。 袁绍虽为众望所归，其实很不孚众望。作为盟主，他既不率先杀敌，也指挥不了这支数十万的大军。各州郡长官各怀异心，迁延日月，保存实力。酸枣驻军的将领每日大摆酒宴，谁也不肯去和董卓的军队交锋。酸枣粮尽后，诸军化作鸟兽散，一场讨伐不了了之。

董卓西走长安后，袁绍准备抛弃献帝，另立新君，以便于驾驭。他选中软弱的汉宗室、幽州牧刘虞。当时袁氏兄弟不睦，袁术有自立之心，他假借维护忠义，反对袁绍另立刘虞为帝。袁绍写信给袁术，信中说：“先前我与韩文节（韩馥）共谋长久之计，要使海内见中兴之主。如今长安名义上有幼君，却不是汉家血脉，而公卿以下官吏都媚事董卓，如何信得过他！当前只应派兵驻守关津要塞，让他衰竭而亡。东立圣君，太平之日指日可待，难道还有什么疑问！况且我袁氏家室遭到屠戮，决不能再北面事之了。”他不顾袁术的反对，以关东诸将的名义，派遣原乐浪太守张岐拜见刘虞，呈上众议。刘虞却断然拒绝。袁绍仍不死心，又请他领尚书事，承制封拜，也同样被刘虞拒绝了。

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